Cs-흡착 CHA-Cs 및 CHA-PCFC-Cs 제올라이트계와 Sr-흡착 4A-Sr 및BaA-Sr 제올라이트계의 고온 열분해

• 영문명: High-temperature Thermal Decomposition of Cs-adsorbed CHA-Cs and CHA-PCFC-Cs Zeolite System, and Sr-adsorbed 4A-Sr and BaA-Sr Zeolite System
• 발행기관: 한국방사성폐기물학회
• 저자명: 이일희 김지민 김형주 김익수 정동용 김광욱 이근영 서범경
• 간행물 정보: 『Journal of Nuclear Fuel Cycle and Waste Technology (JNFCWT)』Vol.16 No.1, 49~58쪽, 전체 10쪽
• 주제분류: 공학 > 공학일반
• 파일형태: PDF
• 발행일자: 2018.03.31

국문 초록

본 연구는 고온 열분해를 통한 Cs, Sr 등 고방사성핵종의 고정화를 위하여 각각 Cs이 흡착된 CHA (K형 Chabazite zeolite)-Cs, CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs 및 Sr이 흡착된 4A-Sr, BaA-Sr 등의 제올라이트 계에서 TGA 및 XRD에 의한배소 온도 변화에 따른 상변환을 고찰하였다. CHA-Cs 제올라이트 계의 경우 900℃ 까지는 CHA-Cs의 형태를 유지하고 있으며, 1,000℃에서 무정형 단계를 거친 후 1,100℃에서 pollucite (CsAlSi2O6)로 재결정 되었다. 반면에 CHA-CFC-Cs 제올라이트 계는 700℃ 까지는 CHA-PCFC-Cs 형태를 유지하고 있으나, 900∼1,000℃ 사이에서 구조가 파괴되어 무정형으로 상변환된 후 1,100℃에서 pollucite로 재결정 되었다. 한편 4A-Sr 제올라이트 계의 경우 700℃ 까지는 4A-Sr의 구조를 유지하고 있으며, 800℃에서 무정형으로 상변환 된 다음 900℃에서는 Sr-feldspar (SrAl2Si2O8, hexagonal)으로, 1,100℃에서 SrAl2Si2O8 (triclinic)로 재결정 되었다. 그러나 BaA-Sr 제올라이트 계의 경우는 500℃ 이하부터 구조가 파괴되기 시작하여 500∼900℃ 에서 무정형 단계를 거친 후, 1,100℃에서 Ba/Sr-feldspar (Ba0.9Sr0.1Al2Si2O8 및 Ba0.5Sr0.5Al2Si2O8 공존)로 재결정 되었다. 상기제올라이트 계 모두 온도 증가에 따라 탈수/(분해)→ 무정형→ 재결정의 단계를 거쳐 광물상으로 재결정 되었으며, 고온 열분해 과정에서의 Cs 및 Sr의 휘발성, 침출성 등의 추가 연구가 요구되지만 각 제올라이트 계에 흡착된 Cs 및 Sr은 pollucite나Sr-feldspar, Ba/Sr-feldspar 등으로 광물화 하여 Cs과 Sr을 배소체/(고화체) 내에 완전히 고정화 시킬 수 있을 것으로 보인다.

영문 초록

For the immobilization of high-radioactive nuclides such as Cs and Sr by high-temperature thermal decomposition, this study was carried out to investigate the phase transformation with calcined temperature by using TGA (thermogravimetric analysis) and XRD (X-ray diffraction) in the Cs-adsorbed CHA (chabazite zeolite of K type)-Cs and CHA-PCFC (potassium cobalt ferrocyanide)-Cs zeolite system, and Sr-adsorbed 4A-Sr and BaA-Sr zeolite system, respectively. In the case of CHA-Cs zeolite system, the structure of CHA-Cs remained at up to 900℃ and recrystallized to pollucite (CsAlSi2O6) at 1,100℃ after undergoing amorphous phase at 1,000℃. However, the CHA-CFC-Cs zeolite system retained the CHA-PCFC-Cs structure up to 700℃, but its structure collapsed in 900~1,000℃, and then transformed to amorphous phase, and recrystallized to pollucite at 1,100℃. In the case of 4A-Sr zeolite system, on the other hand, the structure of 4A-Sr maintained up to 700℃ and its phase transformed to amorphous at 800℃, and recrystallized to Sr-feldspar (SrAl2Si2O8, hexagonal) at 900℃ and to SrAl2Si2O8 (triclinic) at 1,100℃. However, the BaA-Sr zeolite system structure began to break down at below 500℃, and then transformed to amorphous phase in 500~900℃ and recrystallized to Ba/Sr-feldspar (coexistence of Ba0.9Sr0.1Al2Si2O8 and Ba0.5Sr0.5Al2Si2O8) at 1,100℃. All of the above zeolite systems recrystallized to mineral phase through the dehydration/(decomposition)→ amorphous → recrystallization with increasing temperature. Although further study of the volatility and leachability of Cs and Sr in the high-temperature thermal decomposition process is required, Cs and Sr adsorbed in each zeolite system are mineralized as pollucite, Sr-feldspar and Ba/Sr-feldspar. Therefore, Cs and Sr seen to be able to completely immobilize in the calcining wasteform/(solidified wasteform).

키워드

제올라이트 열분해 열중량 분석 X-선 회절 Pollucite Leucite Sr-feldspar Ba/Sr-feldspar 배소 재결정 고정화 Zeolite thermal decomposition Thermogravimetry analysis X-ray diffraction Pollucite Leucite Sr-feldspar Ba/Sr-feldspar Calcination Recrystallization Immobilization